故事的主角是五个无恶不作的坏蛋——风度翩翩的扒手“大坏狼”、见多识广的保险箱窃贼“贪心蛇”、冷静沉稳的伪装大师“美肚鲨”、暴躁易怒的打手“食人鱼”、伶牙俐齿的黑客专家“骇客蛛”闪亮登场，他们是最臭名昭著的“坏蛋联盟”。他们平时威风八面，四处作案，令人闻风丧胆。直到某一天，他们突然想成为模范公民，然而转型路途甚是艰难，且意外层出不穷，令人啼笑皆非。

续集中几位正在努力适应作为好人的新生活，寻求他人的信任和接受，它们被一个全女性阵容的犯罪团体强迫做最后一单生意，不得不脱离退休状态，再次出山重操旧业。

围绕四个“坏蛋”：狼先生、鲨鱼先生、蛇先生、水虎鱼先生展开故事，他们厌倦了听着别人尖叫跑开远离他们，决定为“善”，尽管他们的本性就是“坏”的。

大坏狼带领坏蛋联盟五人组欲意改邪归正，却遭“狂野姐妹”上线踢馆，面对再干一票的诱惑，是重操旧业还是反杀破局？

《坏蛋联盟：闯关大行动》是同名电影的前传，故事中“坏蛋联盟”依然是坏蛋——只是他们还没学会怎么当坏蛋。为了赢得梦寐以求的恶名昭彰，他们必须学会通力合作，努力成为最棒的“最差劲”罪犯。这意味着他们要策划大胆的抢劫案，与其他动物犯罪团伙一较高下，还要应对最棘手的挑战：成为室友。

此节目非电影正片，小朋友们，《坏蛋联盟2》来啦！大坏狼、贪心蛇、美肚鲨、食人鱼和骇客蛛这些大坏蛋，决定做好人啦，可大家都不相信他们，找工作也到处碰壁。这时候，超厉害的“狂野姐妹”出现，拉着他们去干一票大的，结果发现是个大陷阱，还被全城通缉！坏蛋们为了自证清白，各显神通，又有飙车又有太空冒险，超刺激！